《Energy & Environmental Science》：機器學習輔助光子燒結處理高性能柔性銀硒熱電器件（IF=32.572）

背景：

柔性熱電發(fā)電機(TEG)已顯示出作為可穿戴電子產品和物聯(lián)網(wǎng)電源的巨大潛力。阻礙 TEG 大規(guī)模應用的一個關鍵挑戰(zhàn)在于缺乏一種高通量加工方法，該方法可以快速燒結熱電(TE)材料同時保持其高熱電性能。在此，我們結合高通量實驗和貝葉斯優(yōu)化(BO)，以使用光子燒結技術加速發(fā)現(xiàn)銀硒化物TE薄膜的最佳燒結條件。由于閃光燒結過程的高維優(yōu)化問題的性質，建立了高斯過程回歸(GPR)機器學習模型，以根據(jù)貝葉斯預期改進快速推薦最佳閃光燒結變量。

首次展示了超高功率因數(shù)柔性TE薄膜（300K時功率因數(shù)為2205mW^-1K^-2，zT為1.1），燒結時間不到1.0秒，比傳統(tǒng)熱燒結技術短幾個數(shù)量級。該薄膜還表現(xiàn)出優(yōu)異的柔韌性，在彎曲半徑為5毫米的103次彎曲循環(huán)后，功率因數(shù)(PF)保留率為92%。此外，基于閃光燒結薄膜的可穿戴熱電發(fā)電機在10K的溫差下產生極具競爭力的0.5mWcm^-2功率密度。這項工作不僅展示了高性能柔性硒化銀TEG的巨大潛力，而且還展示了一種機器學習輔助的閃光燒結策略，可用于超快速、高通量和可擴展的功能材料處理，以滿足廣泛的能源和電子應用

文獻介紹：

柔性熱電發(fā)電機 (TEG) 是開發(fā)自供電可穿戴設備和工業(yè)物聯(lián)網(wǎng)的有希望的候選者。柔性 TEG 是一種重量輕、結構緊湊、無需維護的固態(tài)能量轉換器，沒有移動部件，可直接將熱量轉化為電能，并且可以輕松適應各種具有曲面的熱源（例如體溫）。熱電(TE) 材料的效率很大程度上取決于無量綱性能系數(shù) (zT)，定義為zT=σS²/k其中 S、σ、k 和 T分別表示塞貝克系數(shù)、電導率、熱導率和絕對溫度。盡管迄今為止熱電材料取得了重大進展，但Bi2Te3基合金仍然是室溫附近熱電應用的主要材料，而n型TE材料的zT在室溫下仍然低于或接近1。此外碲(Te)的稀缺性使得開發(fā)新型無碲熱電材料成為必要，以用于廣泛的工業(yè)和可穿戴應用。銀硒化物 (Ag2Se)是一種窄帶隙n型硫族化物，由于其高功率因數(shù)(PF)和低固有熱導率，是室溫應用的理想候選材料。

燒結是材料加工中改善傳輸性能的重要步驟。燒結將TE顆粒轉化為具有改進的熱電性能的致密結構。傳統(tǒng)的熱燒結需要在高溫下進行數(shù)小時的處理時間，這阻礙了在低熔點有機基底（例如聚合物和織物）上廣泛開發(fā)柔性TEG。此外，它還阻礙了具有優(yōu)化成分的高性能TE材料的高通量發(fā)現(xiàn)和節(jié)能制造。人們投入了大量精力來開發(fā)創(chuàng)新的燒結方法，例如微波輔助燒結、放電等離子燒結 (SPS)、化學燒結和強脈沖光 (閃光) 燒結。在這些技術中，使用強脈沖光的閃光燒結具有獨特的優(yōu)勢。例如，它速度超快、節(jié)能，并且可以在低熔點基底上高溫燒結TE膜而不會損壞下面的基底。盡管閃光燒結已用于各種導電材料，例如銀、銅和石墨烯，但對于半導體納米材料，特別是TE材料，其研究仍相對不足。TE納米粒子的燒結是一個復雜的過程，涉及溶劑蒸發(fā)、有機成分的分解、粒子間傳導途徑的形成和致密化，這凸顯了優(yōu)化閃光燒結變量在最終TE性能中的重要作用。

之前尋找最佳閃速燒結變量的努力依賴于專家驅動的愛迪生式反復試驗，這需要大量時間和人力。隨著機器學習的最新進展，數(shù)據(jù)驅動方法（如貝葉斯優(yōu)化(BO)）已迅速滲透到許多領域，包括TE材料、智能制造和化學產品的分子建模。新型人工智能(AI) 系統(tǒng)可以自動預測和優(yōu)化材料和增材制造工藝。此外，機器學習算法既可以幫助智能地最大化特定性能指標，又有助于揭示潛在的物理機制。盡管經典的統(tǒng)計實驗設計（例如，全/部分因子設計、響應面方法和方差分析）已用于改進TE材料和制造，但這些方法要求在優(yōu)化迭代開始時固定實驗設計，并且實驗設計無法在優(yōu)化迭代過程中隨著新數(shù)據(jù)的出現(xiàn)而更新。這是低效的，需要進行許多實驗來同時優(yōu)化多個因素。BO通過自適應地確定實驗序列而不假設數(shù)據(jù)的參數(shù)模型來克服這些限制。在BO中，非參數(shù)GPR模型在每次實驗完成后都會更新，以便根據(jù)所有可用數(shù)據(jù)做出決策。因此，BO正在取代實驗方法的響應面設計，成為實驗室實驗統(tǒng)計優(yōu)化的最新方法。

盡管人工智能和機器學習重新引起了人們的興趣并取得了最近的成功，但在將這些方法轉化為新的應用領域時往往存在重大障礙。在這項工作中，我們首次將光子燒結與高斯過程回歸(GPR)機器學習模型和BO相結合，以預測n型銀硒TE薄膜的最佳閃光燒結變量，從而在室溫下實現(xiàn)最大PF。所提出的方法成功優(yōu)化了四個燒結變量—電壓、脈沖持續(xù)時間、脈沖數(shù)和脈沖延遲時間—導致室溫下的PF為2205mWm^-1K^-2，相應的zT為1.1（在報道的柔性 TE 薄膜中最高），僅經過 32 次實驗機器學習迭代，燒結時間就少于1.0秒。該方法可以輕松推廣到各種能源和電子材料的超快速和高通量閃光燒結以及其他一般制造工藝。

引用：https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2022/ee/d2ee01844f

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